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En 1814 fue arrestada por los realistas quienes pretendieron usarla para conseguir la rendición de su esposo. Pasó mucho tiempo prisionera del ejército español y durante su reclusión el Castillo de San Rosa, en la Asunción, abortó a su primera hija.
Escapó de prisión ayudada por simpatizantes de la causa patriota y regresó a Margarita, donde llegó el 26 de julio de 1818, 4 años después de haber sido arrestada. Luisa Cáceres de Arismendi residió en Caracas en relativa oscuridad hasta el día de su muerte.
La heroína margariteña de la Guerra de Independencia venezolana, Luisa Cáceres de Arismendi, muere en Caracas el 2 de junio de 1866.
El 24 de agosto de 1876, sus restos fueron trasladados al Panteón Nacional, convirtiéndose así en la primera mujer cuyos restos reposan en el más alto altar de la Patria.
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