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En 1790 se inició en la carrera de armas como cadete de un batallón de milicias de la isla de Margarita. En 1804 contrajo matrimonio con su primera esposa, María del Rosario Irala. En 1810 fue ascendido a coronel por la Junta Provisional que se constituyó en la isla con motivo de los sucesos del 19 de abril de ese año.
Para 1812 forma parte de la expedición que zarpó de Cumaná hacia Guayana ese año, con el objeto de controlar dicha provincia.
En noviembre 1813, llega a Caracas y recibe el reconocimiento del Libertador Simón Bolívar como jefe supremo de la República. Se dirige a Barlovento a reforzar las acciones del Teniente Coronel Francisco Bolívar Aristiguieta.
En 1814 recibe la condecoración de la Orden de los Libertadores de Venezuela, instituida por Simón Bolívar el 22 de octubre de 1813. Ese mismo año regresó a Margarita, donde conoce a la heroína Luisa Cáceres, con quien se casa mese después, el 4 de diciembre.
En 1816 apoya a Simón Bolívar cuando desembarcó en Margarita con su expedición de los Cayos. El 7 de mayo de 1816, Simón Bolívar le confirió el grado de General en Jefe.
Después de consolidada la independencia de Venezuela, Arismendi prestó valiosos servicios a la patria. Cuando Venezuela decidió separarse de la Gran Colombia, el caudillo margariteño apoyó resueltamente a Páez.
En 1835 el Presidente José María Vargas, lo nombra Gobernador interino de Caracas cargo que ocupó hasta su muerte el 22 de Junio de 1841. Sus restos reposan en el Panteón Nacional desde el 29 de enero de 1877.
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